蘭州大學(xué)研究團(tuán)隊與加州大學(xué)合作在二維鐵電范德華材料層間重構(gòu)相變研究中取得重要成果

2025-02-15 17:11

來源：澎湃新聞·澎湃號·政務(wù)

近日，蘭州大學(xué)材料與能源學(xué)院暨電鏡中心彭勇教授團(tuán)隊與美國加州大學(xué)洛杉磯分校的段鑲鋒教授團(tuán)隊合作，在Nature Materials期刊上發(fā)表題為《Interlayer reconstruction phase transition in van der Waals materials》的研究論文。研究工作通過可控電流驅(qū)動相變的方法結(jié)合原位球差掃描透射電子顯微鏡（Cs-STEM）技術(shù)，揭示了鐵電層狀I(lǐng)n?Se?材料從2H-α相到2H-β相的層間相變機(jī)制。材料與能源學(xué)院張軍偉副教授為文章第一作者，加州大學(xué)原博士后、中山大學(xué)副教授王來源（同時為通訊作者）、華中科技大學(xué)呂京濤教授、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)王喆博士和加州大學(xué)伍環(huán)博士生為文章共同第一作者。

范德華（vdW）材料，憑借其豐富的結(jié)構(gòu)多態(tài)性和獨特的物理性質(zhì)，在相變應(yīng)用領(lǐng)域中占據(jù)了舉足輕重的地位。研究者們對此投入了大量精力，致力于探究vdW材料在電子束/激光輻照、離子摻雜、靜電調(diào)控等多種外界刺激下的相變行為及其物理性質(zhì)的轉(zhuǎn)變。傳統(tǒng)理論指出，vdW材料的相變主要通過層內(nèi)滑移或形變機(jī)制來實現(xiàn)，且原子重組主要發(fā)生在每個獨立的共價鍵合層內(nèi)。然而，在實際研究中，精確捕捉vdW材料在原子尺度上的相變動力學(xué)過程及其伴隨的原子重排機(jī)制面臨著嚴(yán)峻挑戰(zhàn)，主要原因在于相變過程的快速性和極端空間高分辨率的要求。當(dāng)前，具備高時空分辨率的球差透射電子顯微鏡（Cs-STEM）使得這一研究成為了可能。

在電壓刺激下，原子分辨率的2H-ɑ到2H-β相變原子圖、模擬圖和模型圖

研究團(tuán)隊選擇了鐵電二維層狀I(lǐng)n?Se?作為研究對象，利用外部電壓（或電流）外場調(diào)控，進(jìn)行了具有原子級分辨率的球差電鏡（STEM）原位研究，觀察到了電壓誘導(dǎo)下的相變起始于材料的局部缺陷區(qū)域，隨后逐漸蔓延至整個材料，此過程中伴隨著導(dǎo)電性能的顯著變化。研究首次揭示了鐵電In?Se?鐵電材料的2H-α?2H-β相變先后經(jīng)歷層內(nèi)劈裂（即層內(nèi)結(jié)構(gòu)的分離）和層間重構(gòu)（即層間結(jié)構(gòu)的重新組合），與以往層內(nèi)原子重排路徑的傳統(tǒng)猜測和認(rèn)識明顯不同。

與此同時，研究工作進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)相變的傳播方向受到電流方向的調(diào)控，顯示出明顯的異質(zhì)結(jié)界面珀耳帖效應(yīng)（Peltier effect）。密度泛函理論（DFT）計算揭示能量級聯(lián)機(jī)制驅(qū)動了其層內(nèi)分裂與層間重構(gòu)相變過程，其中的化學(xué)鍵斷裂與形成是造成能量變化的主要來源。特別是，范德華間隙區(qū)域內(nèi)的結(jié)構(gòu)促進(jìn)了共價層中化學(xué)鍵的斷裂，所需的激活能低至0.45 eV，為相變發(fā)生提供了有利條件。這一發(fā)現(xiàn)揭示了范德華材料相變的新機(jī)制，為該類材料在相變存儲器或類神經(jīng)元等未來器件中的研究和應(yīng)用開辟了新的廣闊前景。

以上研究成果主要依托蘭州大學(xué)電鏡中心國際一流的電子顯微學(xué)硬件條件完成，同時得到了國家自然科學(xué)基金（12374011, 51771085 and 52101224）和科技部國家重點研發(fā)計劃項目（2022YFC2903504）資助。

文字鏈接：https://www.nature.com/articles/s41563-024-02082-w

【新聞背景】

蘭州大學(xué)電鏡中心是學(xué)校自2015年起重點建設(shè)的跨學(xué)科、跨學(xué)院大型儀器設(shè)備開放測試及前沿科學(xué)研究基地，先后4次通過“雙一流建設(shè)” 項目和國家中長期貸款資金進(jìn)行建設(shè)，目前擁有總價值 2.2 億的各類型電鏡和樣品制備設(shè)備，能在原子層面上為各自然學(xué)科提供形貌、微結(jié)構(gòu)、化學(xué)元素、電子態(tài)和動態(tài)物理學(xué)化學(xué)過程的前沿電子顯微學(xué)研究基地，具備國際一流的先進(jìn)、完整的軟硬物質(zhì)電子顯微學(xué)研究硬件條件。目前，已經(jīng)為校內(nèi)外1732個課題組、研究團(tuán)隊、企事業(yè)單位、數(shù)萬個研究工作者提供顯微學(xué)測試與研究服務(wù)，年均測試超過5萬個樣品，已培養(yǎng)出800余名電鏡技術(shù)人才，惠及國內(nèi)外300多所高校、研究所和企事業(yè)單位。尤其在本校的高水平科研助力上貢獻(xiàn)明顯，自建設(shè)以來，一直支撐了學(xué)校每年60%以上的SCI 頂刊高水平科研成果產(chǎn)出。

近三年來，彭勇教授帶領(lǐng)的材料與能源學(xué)院暨電鏡中心電子顯微學(xué)研究團(tuán)隊，獨立開展研究或與國內(nèi)外合作伙伴利用中心硬件條件也同時發(fā)表了近二十余篇通訊或者一作高水平SCI文章，具體：張軍偉副教授Nano Lett. 2025, https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c05644; Nano Lett. 2024, 24 (35), 11028 – 11035；陳斌博士生Nano Today, 2024, 56, 102260; 胡陽青年研究員Nat. Commun. 2023, 14, 1949（與化學(xué)化工學(xué)院席聘賢教授和嚴(yán)純?nèi)A院士合作）；李華高級工程師Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 63(1), e202316384（與化學(xué)化工學(xué)院汪寶堆教授合作）；張利利青年研究員Adv. Funct. Mater. 2022, 10, 2204760; 鄧霞副教授Materials Today 2022, 57, 66-74;與新加坡國立大學(xué)Hyunsoo Yang教授合作發(fā)表Nat. Commun. 2024, 15, 4472; 與清華大學(xué)江萬軍教授合作發(fā)表Phys. Rev. Lett. 2022, 128, 167202; 與沙特阿卜杜拉國王科技大學(xué)張西祥教授合作發(fā)表ACS Nano 2024, 18(1), 761–769；Adv. Mater. 2023, 35(1), 2205967; Adv. Mater. 2022, 34(12), 2204163; 與西安交通大學(xué)劉明教授合作發(fā)表Adv. Mater. 2022, 34(13), 2108419; 與四川大學(xué)呂想特聘副研究員合作發(fā)表Adv. Funct. Mater. 2024, 34(14), 2313662；與化學(xué)化工學(xué)院王為教授合作發(fā)表J. Am. Chem. Soc. 2024, 146 (16), 11450–11456；與化學(xué)化工學(xué)院曹靖教授合作發(fā)表Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62(17), e202218478。