▍本文由論文作者團隊（課題組）投稿

▍導讀

近日，華南理工大學李志遠教授團隊與中國科學院上海光學精密機械研究所李儒新院士團隊合作，在期刊Light: Science & Applications上發表了題為“Intense ultraviolet-visible-infrared full-spectrum laser”的文章。華南理工大學博士研究生洪麗紅為本文的第一作者，華南理工大學李志遠教授、中國科學院上海光學精密機械研究所李儒新院士為本文的共同通訊作者。

研究團隊提出三階非線性自相位調制展寬效應協同二階非線性2-10次高次諧波同時產生方案，利用3.3 mJ脈沖能量的中紅外飛秒激光泵浦惰性氣體空心光纖-純鈮酸鋰塊材材料-超寬帶白光非線性晶體級聯系統，成功實現了300-5000 nm紫外-可見-紅外全譜段白光飛秒激光的產生，單脈沖能量達到0.54 mJ。

▍正文

理想的高性能白光激光具有超大帶寬、高峰值功率、高脈沖能量、高時空相干性等優越性能，是一種嶄新的激光器，在現代科學的各個領域均有重要的應用前景。

過去60年來，激光技術和非線性光學的有機結合，有效地推動激光頻譜范圍的拓寬，達到了很高的水平。然而，常用的二階非線性或者三階非線性方案均存在著輸出光譜性能不佳的限制(如光譜帶寬有限、光譜分布不均勻、光譜平坦度低、光譜亮度低等缺陷)。如何構建一臺高性能的全譜段白光激光器，輸出能與我們日常的太陽光相媲美的覆蓋極寬光譜帶寬的白光激光光束，同時具有大脈沖能量、高峰值功率以及高時空相干性，仍然是一個宏大的挑戰和偉大的目標。

全譜段白光飛秒激光的產生需要達到兩個先決條件：帶寬超過一個光學倍頻程的強的泵浦飛秒激光光源和具有極大非線性頻率上轉換帶寬的非線性晶體。在實踐中想要同時滿足這兩個條件并不是一件容易的事情。

研究團隊利用強中紅外飛秒激光泵浦由充氣空心光纖(HCF)、純鈮酸鋰晶體材料(LN)和特殊設計的啁啾極化鈮酸鋰晶體(CPPLN)組成的非線性級聯裝置，基于高效的二階和三階非線性協同相互作用，成功構建了一個前所未有的明亮、光滑、平坦的300-5000 nm紫外-可見-紅外全光譜白光飛秒激光光源，具體工作原理如圖1(a)所示。此工作主要具備以下兩個技術突破和創新點：

圖1. (a) HCF-LN-CPPLN級聯模塊通過二階和三階非線性協同作用產生全譜段白光激光的原理圖；(b) 適用于大帶寬范圍的泵浦激光2-10次諧波同時產生的啁啾結構鈮酸鋰晶體的構造示意圖；(c-d)實驗制備的啁啾結構鈮酸鋰晶體樣品的周期結構顯微圖像；(e) 超寬帶白光非線性晶體的有效非線性系數譜。

▍2-10次高次諧波同時產生的超寬帶白光非線性晶體

研究團隊利用其創建的用于設計和評估啁啾結構非線性晶體材料準相位匹配能力的有效非線性系數模型，通過晶體周期、啁啾度、占空比等多個自由度的巧妙調制，設計并制造了能夠滿足泵浦帶寬覆蓋一個光學倍頻程的2-10次諧波同時產生的超寬帶白光非線性晶體，確保了超連續白光激光產生的必要條件之一：工作帶寬盡可能寬的非線性晶體材料。如圖1(b-e)所示，該CPPLN晶體的極化周期沿著光傳輸方向不斷變化，能夠提供6個足夠寬帶且具有較大有效非線性系數的倒格矢帶，可以很好地補償高功率、寬帶泵浦條件下整個非線性頻率上轉換過程的各個相位失配量，通過一系列級聯的三波混頻過程(倍頻和和頻過程)實現多階高次諧波的同時產生，從而最終輸出高效的極寬帶、超連續白光激光信號。

▍OPCPA-HCF-LN-CPPLN二階和三階協同作用的非線性級聯系統

研究團隊所提出的全譜段、強脈沖白光飛秒激光產生方案，是一種基于充惰性氣體空心光纖(HCF)-純鈮酸鋰塊材材料(LN)-超寬帶白光非線性晶體(CPPLN)級聯系統的二階高次諧波產生和三階自相位調制展寬效應的創新協同機制。

如圖2(a)所示，研究團隊采用自主研發的光學參量啁啾脈沖放大(OPCPA)系統作為泵浦激光光源，在單脈沖能量為3.3 mJ 的3.9 mm中紅外飛秒脈沖激光的泵浦下，利用HCF-LN系統可以產生一個很強的一個倍頻程帶寬的中紅外激光脈沖；將其作為二級泵浦光源輸入到自己獨特設計的CPPLN晶體中，此CPPLN晶體包含的一系列高性能的準相位匹配帶可以支持高效的寬帶2-10次高次諧波產生過程，使得輸出光譜帶寬大大擴展到紫外-可見-近紅外波段。此外，各級諧波自身對CPPLN晶體材料的三階非線性頻譜展寬效應進一步將基波和各級諧波的頻譜無縫銜接，最終實現了如圖2(b-d)所示的單脈沖能量達0.54 mJ，25 dB帶寬覆蓋300-5000 nm(4個光學倍頻程)的紫外-可見-紅外全譜段白光激光的產生。很顯然，二階和三階非線性效應的高效協同作用是成功創造如此平坦、平滑和高光譜強度的紫外-可見光-紅外全譜段白光飛秒激光的秘密。

圖2. 在OPCPA系統輸出的強中紅外飛秒脈沖激光的驅動下，HCF-LN-CPPLN非線性級聯模塊產生紫外-可見-紅外全譜段白光飛秒激光的實驗結果。(a) 實驗裝置圖；(b) CPPLN樣品出射端觀察到的明亮白光圓形斑點；(c) 經過光柵分光后的一階衍射光束，呈現出從紫色到紅色的彩虹圖案；(d) HCF-LN-CPPLN模塊通過二階和三階非線性協同作用產生的紫外-可見-紅外全譜段白光激光信號的輸出光譜。

▍總結與展望

該文所提出的利用二階非線性高次諧波產生和三階非線性自相位調制展寬效應協同作用的創新方案，同時解決了超寬帶白光飛秒激光產生中盡可能大的泵浦帶寬和盡可能大的準相位匹配帶寬兩大需求，為構建更大帶寬、更大能量、更高光譜亮度和更平坦光譜輪廓的超連續光譜白光激光光源邁出了一大步。

我們有理由相信并期待，這樣一個全譜段強白光激光器能夠為光譜學提供一個革命性的工具，并在物理學、化學、生物學、材料科學、信息技術、工業加工和環境監測等方面找到潛在的應用。

▍論文信息

Hong, L., Liu, L., Liu, Y. et al. Intense ultraviolet–visible–infrared full-spectrum laser. Light Sci Appl 12, 199 (2023).

https://doi.org/10.1038/s41377-023-01256-6

閱讀原文