| 編者按 |

近日，《發(fā)光學(xué)報》2022年第11期以封面文章的形式刊登了題為“準(zhǔn)二維鉛基鈣鈦礦微納激光器”的綜述文章?！栋l(fā)光學(xué)報》常務(wù)副主編郝振東研究員對文章通訊作者、國科大杭州高等研究院的杜鵑教授進(jìn)行了封面故事專訪。（汪俊?，周奉獻(xiàn)?，李騫，胡智萍*，杜鵑*，劉征征，張澤宇，冷雨欣*，準(zhǔn)二維鉛基鈣鈦礦微納激光器[J]. 發(fā)光學(xué)報，2022, 43(11):1645-1662. DOI：10.37188/CJL.20220179）

杜鵑教授圍繞封面文章中有關(guān)準(zhǔn)二維鉛基鈣鈦礦微納激光器的最新研究進(jìn)展及讀者可能關(guān)心的問題進(jìn)行了深入的解答，不僅展望了準(zhǔn)二維鉛基鈣鈦礦微納激光器的未來發(fā)展方向，還分享了其團(tuán)隊(duì)近期的其他相關(guān)工作和重要研究成果?，F(xiàn)在就讓我們一起走進(jìn)杜鵑教授課題組，了解封面文章背后的故事。

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《發(fā)光學(xué)報》 | 2022年第43卷第11期

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訪談

—— 01 ——

郝振東：請您簡述一下為什么要以“準(zhǔn)二維鉛基鈣鈦礦微納激光器”為題？

杜鵑：隨著集成光電子及納米科技的發(fā)展，半導(dǎo)體激光器的小型化已成為發(fā)展趨勢，并取得了較大進(jìn)展。上世紀(jì)八十年代末，垂直腔面激光發(fā)射器（VCSEL）的問世，預(yù)示著第一批小型化激光器的出現(xiàn)。隨后，基于微盤、納米線、納米片、微環(huán)等納米結(jié)構(gòu)的微腔激光器相繼實(shí)現(xiàn)，以及利用金屬表面等離子體對光的局域作用，產(chǎn)生了尺寸可突破衍射極限的微納激光器。盡管半導(dǎo)體激光器已經(jīng)取得了巨大的研究進(jìn)展，但仍面臨著光損耗大、激光閾值高、制備成本高等問題，阻礙了微納激光器的進(jìn)一步實(shí)際應(yīng)用。因此，開發(fā)新型低成本、高增益、穩(wěn)定的激光增益介質(zhì)及設(shè)計高效的微腔結(jié)構(gòu)對微納激光器發(fā)展仍具有重大意義。

近年來，鈣鈦礦材料因?yàn)槠渲苽涑杀镜?、帶隙可調(diào)、高量子產(chǎn)率、高吸收系數(shù)、高增益及缺陷態(tài)密度低等優(yōu)勢被廣泛研究，在發(fā)光二極管、太陽能電池、光電探測器及微納激光領(lǐng)域都得到了廣泛應(yīng)用。其中，鈣鈦礦具有較大吸收系數(shù)、低缺陷態(tài)密度、高熒光量子產(chǎn)率等優(yōu)點(diǎn)，且與傳統(tǒng)半導(dǎo)體材料相比，鈣鈦礦材料具有更高的折射率，可以作為一種理想的激光增益材料。2014年，Xing等首次在低溫溶液法合成的鈣鈦礦薄膜中實(shí)現(xiàn)了放大的自發(fā)輻射（ASE）。此后，基于多種鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的微納激光器相繼被實(shí)現(xiàn)，特別是準(zhǔn)二維鹵化物鈣鈦礦材料，因其具有激子結(jié)合能大、激子-光子強(qiáng)耦合和穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn)，在光電器件領(lǐng)域顯示出很大的應(yīng)用潛力。此外，準(zhǔn)二維鈣鈦礦中自發(fā)形成的量子阱結(jié)構(gòu)允許激子能量從小n相轉(zhuǎn)移到大n相，能夠有效促進(jìn)激子利用率和粒子數(shù)反轉(zhuǎn)，這使得準(zhǔn)二維鈣鈦礦材料能夠成為優(yōu)異的激光器增益介質(zhì)。因此，我們在本文中系統(tǒng)介紹了準(zhǔn)二維鈣鈦礦的晶體結(jié)構(gòu)和光學(xué)性能，總結(jié)了調(diào)節(jié)準(zhǔn)二維鈣鈦礦晶相結(jié)構(gòu)的幾種策略，并對準(zhǔn)二維鈣鈦礦材料和激光器件的發(fā)展進(jìn)行了總結(jié)和展望，希望推動鈣鈦礦半導(dǎo)體激光器的進(jìn)一步發(fā)展。

—— 02 ——

郝振東：請您談一下鈣鈦礦微納激光器目前存在的問題與挑戰(zhàn)。

杜鵑：鈣鈦礦作為理想的光增益材料，已經(jīng)在半導(dǎo)體微納激光器方向取得了巨大進(jìn)展，但考慮到實(shí)際應(yīng)用，仍有若干問題亟需解決。

（1）穩(wěn)定性問題：目前，限制鈣鈦礦工業(yè)化發(fā)展的最關(guān)鍵因素仍然是其穩(wěn)定性問題，雖然已有大量研究致力于提高其穩(wěn)定性，但都未能根本解決；（2）鉛的毒性：鉛元素的毒性也成為限制其實(shí)際應(yīng)用的另一因素，發(fā)展低毒甚至無毒的鈣鈦礦材料是研究的必然趨勢，已有研究工作使用Sn、Ge、Bi、Sb等元素進(jìn)行替代，但其光電特性有待提高；（3）鈣鈦礦激光增益機(jī)理：鹵化物鈣鈦礦作為增益介質(zhì)，光增益機(jī)理仍存在爭論，內(nèi)部復(fù)雜的光物理過程仍有待研究；（4）電泵浦激光：鈣鈦礦由于具有較大的增益系數(shù)和遠(yuǎn)距離的雙極性載流子傳輸能力，在電驅(qū)動激光器中具有巨大的潛力，在集成光電器件中具有巨大的應(yīng)用價值。但到目前為止，由于電注入時引起的非輻射復(fù)合損耗較高和熱效應(yīng)嚴(yán)重，所研究的鈣鈦礦激光器都是基于光泵浦的，關(guān)于電泵浦鈣鈦礦激光器的研究仍未實(shí)現(xiàn)。鈣鈦礦激光器的終極目標(biāo)是實(shí)現(xiàn)小型化的電泵浦鈣鈦礦激光，其將有望用于光通信、光信息處理、光存儲、以及集成電路組成的光電子系統(tǒng)中。

—— 03 ——

郝振東：請您介紹一下您帶領(lǐng)的研究團(tuán)隊(duì)在鈣鈦礦微納激光器領(lǐng)域開展的代表性工作和重要成果。

杜鵑：我們團(tuán)隊(duì)長期從事半導(dǎo)體材料及微納激光器的研究工作，近年來，團(tuán)隊(duì)圍繞片上激光光源尺寸瓶頸突破的關(guān)鍵問題，分別從激光介質(zhì)改性、微納尺度下激光新原理與機(jī)制的探索、器件發(fā)展等不同角度開展了系列研究。團(tuán)隊(duì)從2015年開始研究鈣鈦礦材料及其激光性能，證實(shí)其是一種優(yōu)異的激光增益介質(zhì)。通過溶液法制備了光譜可調(diào)諧的鈣鈦礦量子點(diǎn)，光譜范圍覆蓋可見光全波段（Nano Energy, 2016, 28：462；ACS Photonics, 2019, 6：3150）。針對鈣鈦礦穩(wěn)定性問題，我們提出并實(shí)現(xiàn)了通過配體調(diào)控、表面鈍化等一系列同時增強(qiáng)鈣鈦礦發(fā)光和穩(wěn)定性的方案（Nano Energy, 2017, 40：195；Adv. Opt. Mater., 2018, 6：1700997；Small, 2019, 15；1901173；ACS Photonics, 2021, 8：887）。并且通過帶隙工程抑制鈣鈦礦激光材料內(nèi)多余的載流子抑制非輻射俄歇復(fù)合、提升激光增益，設(shè)計并實(shí)現(xiàn)了國際首例具有核殼結(jié)構(gòu)的鈣鈦礦量子點(diǎn)CsPbBr?/CdS，成功抑制了俄歇復(fù)合，同時受激輻射的閾值較改性前下降了14%，相應(yīng)的穩(wěn)定性也顯著提升（Adv. Sci., 2019, 9：1900412）。

我們采用超快激光光譜揭示了新型半導(dǎo)體激光增益材料鈣鈦礦發(fā)光的關(guān)鍵物理機(jī)制，研究了多維度鈣鈦礦作為激光介質(zhì)的增益機(jī)理，分別從Burstein-Moss效應(yīng)、電子-空穴等離子體效應(yīng)、晶格熱膨脹和電子-聲子耦合相互作用等角度對其受激輻射發(fā)光性能進(jìn)行了深入的解析，判斷其在發(fā)展亞波長量級的小尺寸、低閾值的半導(dǎo)體激光器件方面將具有獨(dú)特優(yōu)勢（ACS Nano, 2018, 12：5923；ACS Nano, 2021, 15：6900；Photonics Res., 2020, 8；A31；Chem. Eng. J., 2020, 401:126066）。并且探索了新型激光增益介質(zhì)準(zhǔn)二維鈣鈦礦內(nèi)部熱激子解離后生成的極化子的超快過程及室溫下存在的穩(wěn)定激子行為，證實(shí)了零維鈣鈦礦中極化子對受激發(fā)光的影響，并研究了多種異質(zhì)結(jié)內(nèi)部的超快載流子傳輸過程（ACS Nano, 2021, 15:6900；ACS Appl. Mater. Interfaces, 2022, 14:33842；ACS Energy Lett., 2021, 6:1740；Nanoscale, 2022, 14:7418；J. Phys. Chem. Lett., 2022, 13: 5123；Solar RRL, 2019, 3:1900127）。

基于鈣鈦礦材料合成及發(fā)光動力學(xué)方面的研究積累，突破了光增益激光器亞波長和深亞波長尺度的限制，為當(dāng)時室溫下良好運(yùn)轉(zhuǎn)的無金屬介質(zhì)的最小半導(dǎo)體激光器，將有助于進(jìn)一步提升光電集成芯片所需要的高密度集成（ACS Nano, 2018, 12:5923；ACS Nano, 2021, 15:6900，圖1），其中亞波長尺度的鈣鈦礦微納激光器被澳大利亞科學(xué)院院士Yuri Kivshar教授在其作為Hall of Fame Article發(fā)表的鈣鈦礦共振納米微光子學(xué)進(jìn)展的綜述性論文(Adv. Optical Mater. ，2018, 1800784)中評價為小于500 nm的高效光泵浦微納激光器。近期，本團(tuán)隊(duì)系統(tǒng)綜述了鹵化鉛鈣鈦礦的最新研究進(jìn)展，包括制備策略、結(jié)構(gòu)調(diào)控及微納激光應(yīng)用等方面的進(jìn)展，也進(jìn)一步促進(jìn)了鈣鈦礦微納激光應(yīng)用的發(fā)展。

圖1：亞波長及深亞波長鈣鈦礦激光器

| 課題組簡介 |

團(tuán)隊(duì)負(fù)責(zé)人杜鵑，國科大杭州高等研究院物理與光電工程學(xué)院教授，博士研究生導(dǎo)師。2007年博士畢業(yè)于中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所，之后到日本電氣通信大學(xué)先后從事博士后研究、擔(dān)任助理教授，2013年由中科院上海光機(jī)所以中科院人才計劃引進(jìn)回國，2022年加入國科大杭州高等研究院物理與光電工程學(xué)院。科研方向?yàn)槲⒓{光電器件新機(jī)理、新效應(yīng)的研究，主要運(yùn)用超快激光光譜、太赫茲時域光譜和顯微鏡成像等技術(shù)實(shí)現(xiàn)對光電器件功能化的理解和應(yīng)用，致力于相應(yīng)的器件發(fā)展。研究工作先后得到了國家萬人計劃青年拔尖人才項(xiàng)目、國家重大專項(xiàng)、國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、中科院百人計劃、中科院創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)、國家重點(diǎn)研發(fā)計劃、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技B類專項(xiàng)等項(xiàng)目的支持。獲得中科院巾幗建功先進(jìn)個人、中科院微納激光創(chuàng)新交叉團(tuán)隊(duì)帶頭人、浙江杭州“西湖十佳科技人才”稱號等，并擔(dān)任中國光學(xué)學(xué)會激光專委會副秘書長、Frontiers of Physics和《發(fā)光學(xué)報》青年編委。指導(dǎo)及協(xié)助指導(dǎo)的多位研究生獲國家獎學(xué)金、王大珩光學(xué)獎、中國光學(xué)學(xué)會優(yōu)秀博士學(xué)位論文提名優(yōu)秀獎、上海市優(yōu)秀畢業(yè)生、中科院院長獎、上海市“超級博士后”激勵計劃等。

杜鵑課題組成員合影

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