導讀

近日，吉林大學 謝文法 教授團隊與香港城市大學 李振聲 教授團隊合作在有機光電子領域取得重要進展，研究人員發現并驗證了有機半導體中的厘米級空穴橫向擴散，基于此，提出并驗證了一種新的載流子動力學模型，為解決有機電致發光器件(organic light-emitting diodes，OLEDs)中所存在的激子-極化子湮滅問題提供了新思路，有望推動 OLED 技術在照明領域的應用。

該研究成果以”Centimeter-scale hole diffusion and its application in organic light-emitting diodes”為題于 2022 年 4 月 30 日在學術期刊 Science Advances 正式發表。

論文第一作者為吉林大學電子科學與工程學院副教授、香港城市大學博士后(香江學者)劉士浩博士，吉林大學電子科學與工程學院、集成光電子學國家重點實驗室謝文法教授和香港城市大學李振聲教授為該論文的共同通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學基金、吉林省科技發展計劃項目及全國博士后管委會香江學者計劃的支持。

撰稿 | 劉士浩

注：本文由課題組（論文作者）投稿

研究背景

節能照明技術的發展得益于 20 世紀 90 年代后期無機發光二極管(LED)的重大突破，并以此契機開啟了固態照明(SSL)的時代。作為另一種 SSL 技術，OLED 是一種朗伯型面光源，具有輕薄柔韌的構型，發光柔和宜人接近自然光，可與 LED 形成互補，為我們的家居生活和日常工作，提供自然、健康、舒適的照明。然而，與其在顯示領域的廣泛商業化相比，OLED 技術在照明領域的產業化明顯滯后。其中一個重要原因是 OLED，尤其是高效的磷光 OLED，通常在高亮度下出現嚴重的效率滾降。

效率滾降的產生與有機半導體固有特性引起的一些復雜的非線性機制有關。通常而言，傳統有機光電器件的電學特性是由縱向電場下的載流子動力學過程決定的。根據連續性方程，在穩態時，空穴傳輸區及電子傳輸區的電流始終處于平衡狀態。然而有機傳輸材料的空穴和電子遷移率之間存在差異，器件中的電流平衡通常由載流子在器件內部的積累(調控電場強度分布)或穿越器件的漏電流來實現(圖1A)。在 OLED 中，漏電流的存在不僅會產生嚴重的效率損耗，而且也會顯著降低器件的工作壽命。目前報道的高性能 OLED 利用載流子阻擋層有效地解決了漏電流問題，但不可避免地帶來載流子積累問題。器件內部的載流子積累會產生嚴重的激子-極化子湮滅(如 triplet-polaron annihilation，TPA，圖1B)，也將導致器件效率和工作壽命的下降。在材料科學家開發出具有匹配的電子和空穴遷移率的有機半導體材料之前，從器件物理層面探尋新的電流平衡機制，并從實驗上進行驗證，是該領域的科學和技術難題。

圖1：新結構 OLED 及其橫向擴散層的設計（圖源：吉林大學謝文法教授團隊與香港城市大學李振聲教授團隊）

研究亮點

謝文法教授團隊與李振聲教授通過深入合作，提出并成功驗證了一種新型載流子動力學機制(圖1C和1D)，即利用多數載流子的橫向擴散行為實現 OLED 中的電流平衡。基于該思路，研究團隊通過組分及界面工程(圖1E和1F)在有機半導體薄膜中實現了厘米尺度的空穴橫向擴散行為，并將該薄膜作為橫向擴散層構建了 OLED(圖1G)。借鑒電化學領域中的低頻交流阻抗譜技術，研究團隊在實驗上驗證了 PEDOT:PSS 薄膜中載流子在橫向方向的傳輸屬于半無限擴散或有界擴散行為。

圖2：PEDOT：PSS 薄膜的低頻交流阻抗譜（圖源：吉林大學謝文法教授團隊與香港城市大學李振聲教授團隊）

圖3：載流子橫向擴散行為（圖源：吉林大學謝文法教授團隊與香港城市大學李振聲教授團隊）

經過組分及界面工程優化后，PEDOT:PSS 薄膜的橫向擴散系數可以從 <1.8 × 10?? cm2/s 提升兩個數量級至 ~3×10?3 cm2/s。這種擴散能力的提升促進了有機薄膜中厘米尺度空穴橫向擴散行為的產生，并有效地增強了器件在垂直于所施加縱向電場方向上的橫向電流，為新型電流平衡機制的建立提供了基礎。

進一步地，研究人員通過建立基于橫向擴散層的 OLED 的等效電路模型(圖3G-J)，結合器件的光電性能分析，在實驗上驗證了基于橫向擴散電流的新型電流平衡機制，可以有效地解決 OLED 中所存在的載流子積累(圖3C和3D)及其產生的激子-極化子湮滅問題。

總結與展望

該研究工作的結果表明，在采用新型電流平衡機制的 OLED 中，載流子積累問題可以得到有效解決，器件發光效率和工作壽命得到了大幅改善。該研究為有機光電器件的結構設計提供了一種全新思路，對推動有機半導體器件在照明領域的產業化發展具有重要意義。

論文信息

Shihao Liu, Jiaming Zhang, Chunxiu Zang, Letian Zhang, Wenfa Xie,Chun-Sing Lee, Centimeter-scale hole diffusion and its application in organic light-emitting diodes. Sci. Adv. 8, eabm1999(2022).

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abm1999

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