導(dǎo)讀

近日，吉林大學(xué) 謝文法 教授團(tuán)隊與香港城市大學(xué) 李振聲 教授團(tuán)隊合作在有機(jī)光電子領(lǐng)域取得重要進(jìn)展，研究人員發(fā)現(xiàn)并驗證了有機(jī)半導(dǎo)體中的厘米級空穴橫向擴(kuò)散，基于此，提出并驗證了一種新的載流子動力學(xué)模型，為解決有機(jī)電致發(fā)光器件(organic light-emitting diodes，OLEDs)中所存在的激子-極化子湮滅問題提供了新思路，有望推動 OLED 技術(shù)在照明領(lǐng)域的應(yīng)用。

該研究成果以”Centimeter-scale hole diffusion and its application in organic light-emitting diodes”為題于 2022 年 4 月 30 日在學(xué)術(shù)期刊 Science Advances 正式發(fā)表。

論文第一作者為吉林大學(xué)電子科學(xué)與工程學(xué)院副教授、香港城市大學(xué)博士后(香江學(xué)者)劉士浩博士，吉林大學(xué)電子科學(xué)與工程學(xué)院、集成光電子學(xué)國家重點實驗室謝文法教授和香港城市大學(xué)李振聲教授為該論文的共同通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、吉林省科技發(fā)展計劃項目及全國博士后管委會香江學(xué)者計劃的支持。

撰稿 | 劉士浩

注：本文由課題組（論文作者）投稿

研究背景

節(jié)能照明技術(shù)的發(fā)展得益于 20 世紀(jì) 90 年代后期無機(jī)發(fā)光二極管(LED)的重大突破，并以此契機(jī)開啟了固態(tài)照明(SSL)的時代。作為另一種 SSL 技術(shù)，OLED 是一種朗伯型面光源，具有輕薄柔韌的構(gòu)型，發(fā)光柔和宜人接近自然光，可與 LED 形成互補，為我們的家居生活和日常工作，提供自然、健康、舒適的照明。然而，與其在顯示領(lǐng)域的廣泛商業(yè)化相比，OLED 技術(shù)在照明領(lǐng)域的產(chǎn)業(yè)化明顯滯后。其中一個重要原因是 OLED，尤其是高效的磷光 OLED，通常在高亮度下出現(xiàn)嚴(yán)重的效率滾降。

效率滾降的產(chǎn)生與有機(jī)半導(dǎo)體固有特性引起的一些復(fù)雜的非線性機(jī)制有關(guān)。通常而言，傳統(tǒng)有機(jī)光電器件的電學(xué)特性是由縱向電場下的載流子動力學(xué)過程決定的。根據(jù)連續(xù)性方程，在穩(wěn)態(tài)時，空穴傳輸區(qū)及電子傳輸區(qū)的電流始終處于平衡狀態(tài)。然而有機(jī)傳輸材料的空穴和電子遷移率之間存在差異，器件中的電流平衡通常由載流子在器件內(nèi)部的積累(調(diào)控電場強度分布)或穿越器件的漏電流來實現(xiàn)(圖1A)。在 OLED 中，漏電流的存在不僅會產(chǎn)生嚴(yán)重的效率損耗，而且也會顯著降低器件的工作壽命。目前報道的高性能 OLED 利用載流子阻擋層有效地解決了漏電流問題，但不可避免地帶來載流子積累問題。器件內(nèi)部的載流子積累會產(chǎn)生嚴(yán)重的激子-極化子湮滅(如 triplet-polaron annihilation，TPA，圖1B)，也將導(dǎo)致器件效率和工作壽命的下降。在材料科學(xué)家開發(fā)出具有匹配的電子和空穴遷移率的有機(jī)半導(dǎo)體材料之前，從器件物理層面探尋新的電流平衡機(jī)制，并從實驗上進(jìn)行驗證，是該領(lǐng)域的科學(xué)和技術(shù)難題。

圖1：新結(jié)構(gòu) OLED 及其橫向擴(kuò)散層的設(shè)計（圖源：吉林大學(xué)謝文法教授團(tuán)隊與香港城市大學(xué)李振聲教授團(tuán)隊）

研究亮點

謝文法教授團(tuán)隊與李振聲教授通過深入合作，提出并成功驗證了一種新型載流子動力學(xué)機(jī)制(圖1C和1D)，即利用多數(shù)載流子的橫向擴(kuò)散行為實現(xiàn) OLED 中的電流平衡。基于該思路，研究團(tuán)隊通過組分及界面工程(圖1E和1F)在有機(jī)半導(dǎo)體薄膜中實現(xiàn)了厘米尺度的空穴橫向擴(kuò)散行為，并將該薄膜作為橫向擴(kuò)散層構(gòu)建了 OLED(圖1G)。借鑒電化學(xué)領(lǐng)域中的低頻交流阻抗譜技術(shù)，研究團(tuán)隊在實驗上驗證了 PEDOT:PSS 薄膜中載流子在橫向方向的傳輸屬于半無限擴(kuò)散或有界擴(kuò)散行為。

圖2：PEDOT：PSS 薄膜的低頻交流阻抗譜（圖源：吉林大學(xué)謝文法教授團(tuán)隊與香港城市大學(xué)李振聲教授團(tuán)隊）

圖3：載流子橫向擴(kuò)散行為（圖源：吉林大學(xué)謝文法教授團(tuán)隊與香港城市大學(xué)李振聲教授團(tuán)隊）

經(jīng)過組分及界面工程優(yōu)化后，PEDOT:PSS 薄膜的橫向擴(kuò)散系數(shù)可以從 <1.8 × 10?? cm2/s 提升兩個數(shù)量級至 ~3×10?3 cm2/s。這種擴(kuò)散能力的提升促進(jìn)了有機(jī)薄膜中厘米尺度空穴橫向擴(kuò)散行為的產(chǎn)生，并有效地增強了器件在垂直于所施加縱向電場方向上的橫向電流，為新型電流平衡機(jī)制的建立提供了基礎(chǔ)。

進(jìn)一步地，研究人員通過建立基于橫向擴(kuò)散層的 OLED 的等效電路模型(圖3G-J)，結(jié)合器件的光電性能分析，在實驗上驗證了基于橫向擴(kuò)散電流的新型電流平衡機(jī)制，可以有效地解決 OLED 中所存在的載流子積累(圖3C和3D)及其產(chǎn)生的激子-極化子湮滅問題。

總結(jié)與展望

該研究工作的結(jié)果表明，在采用新型電流平衡機(jī)制的 OLED 中，載流子積累問題可以得到有效解決，器件發(fā)光效率和工作壽命得到了大幅改善。該研究為有機(jī)光電器件的結(jié)構(gòu)設(shè)計提供了一種全新思路，對推動有機(jī)半導(dǎo)體器件在照明領(lǐng)域的產(chǎn)業(yè)化發(fā)展具有重要意義。

論文信息

Shihao Liu, Jiaming Zhang, Chunxiu Zang, Letian Zhang, Wenfa Xie,Chun-Sing Lee, Centimeter-scale hole diffusion and its application in organic light-emitting diodes. Sci. Adv. 8, eabm1999(2022).

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abm1999

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