導讀

近日，國防科技大學江天研究員團隊與復旦大學石磊教授團隊系統地研究了室溫下等離激元激子極化激元（Plasmon-exciton polaritons, Plexcitons）的超快非線性光學響應，并從實驗上證實了激發光誘導的激子退相作用是這類特殊極化激元粒子間發生相互作用的主要物理機制。

基于這一特性，團隊在該固態結構中實現了對系統光學非線性吸收特性的可控設計。這些結果表明Plexcitons準粒子在室溫下擁有強烈的相互作用，是研發低功耗相干光電子器件的良好載體。

該成果以“Interacting plexcitons for designed ultrafast optical nonlinearity in a monolayer semiconductor” 為題發表在 Light: Science & Applications。

博士生唐宇翔、張彥彬為本文的共同第一作者，江天研究員、石磊教授為本文的通訊作者。

尋找一種具有巨大光學非線性響應的介質一直是現代光學研究中的一個重要課題，因為其不僅能夠提升當前光學非線性器件的功能表現，同時還有希望把非線性效應的研究帶往微觀量子領域，實現所謂的單光子非線性。

微腔激子極化激元（Polaritons）是半導體激子與諧振腔光子發生強相互耦合作用后形成的一種半光半物質的相干態準粒子，這種準粒子不僅具備光子的輕有效質量和長程相干特性，還同時擁有激子間較強的相互作用能力，因此有希望實現這一強而有效的光學非線性響應。

但就目前來說，基于極化激元的光學元器件的發展還面臨著一個重要的挑戰。那就是室溫穩定的極化激元通常粒子間相互作用弱，而強相互作用的極化激元卻往往室溫穩定性差。

從類氫原子的激子物理圖像理解出發來看，極化激元模式的穩定性主要是取決于半導體材料中激子結合能的大小，激子的波爾半徑越小，其結合能越大，就越容易在室溫下實現強耦合。但同時，較小的激子波爾半徑也會降低極化激元粒子間碰撞的概率，從而導致其內部相互作用強度的減弱。反之，如果激子的波爾半徑很大的話，極化激元則越不穩定，但其相互作用也會因此增強。這一圖像清晰地說明了在極化激元中，模式的穩定性與相互作用強度是兩個不可調諧且難以折衷的物理量。因此，在保證極化激元室溫穩定性的同時，研究如何提高其粒子間的相互作用強度是極化激元這門學科走向實際應用的核心關鍵之一。

Plexcitons 作為一類特殊的極化激元，在室溫下擁有穩固的模式能級劈裂。同時，相比于傳統介質微腔中的激子極化激元，Plexcitons 由突破衍射極限的金屬等離激元納腔與半導體激子相干耦合形成，具備更小光學模式體積。理論上，這種納米維度上的光學模式限制會使得光激勵產生的粒子在亞波長尺度的空間范圍上實現聚集，彼此距離拉近，相互碰撞的概率也會隨之變高。因此，Plexcitons 粒子間預期將擁有增強的相互作用能力。但到目前為止，這一論斷尚未在實驗觀測上得到驗證。

為此，在這一工作中，我們要研究的問題就是：具有壓縮光學模式體積的Plexcitons粒子間的相互作用強度是否會變強呢？如果會的話，其具體的相互作用機理又是如何呢？ 

在這一工作中，研究團隊成功構建了一個基于銀納米圓盤（Ag ND）與單層二硫化鎢（WS?）半導體材料的Plexcitons體系（見圖1），并系統地研究了其中的非線性光學響應，取得的研究成果主要如下。

圖1：基于 Ag ND-WS? 異質結構的 plexciton 器件藝術效果圖。

超快動力學

利用自主搭建的超快時間分辨顯微光譜技術（見圖2(a)）對 Plexcitons 體系在完全共振泵浦激發條件下的超快動力學過程進行了深入的探索，并成功揭示了 Plexcitons 在不同時間尺度下的光響應物理過程，如圖2(b)所示。

主要包含了（Ⅰ）相干等離激元激子極化激元的超快弛豫（< 100 fs），（Ⅱ）非相干等離激元/激子的能量傳輸（~ 0.6 ps），以及最后的（Ⅲ）等離激元升溫晶格的熱效應（~ 5 ps）。這一動力學結果表明相干 Plexcitons 的壽命非常的短，因此，只有前100 fs時間內探測到的實驗光譜才能反應 plexciton 本征的光響應。

圖2：Ag ND-WS? plexciton體系的超快動力學研究。
(a) 具有完全共振泵浦探測能力的超快顯微光譜技術裝置示意圖。
(b) 不同時間尺度下Ag ND-WS? plexciton系統的光響應物理機制。

粒子相互作用

基于上述動力學結果，研究團隊分析了 Plexcitons 本征的非線性光學響應。通過耦合諧振模型的光譜理論分析與實驗驗證，研究團隊發現 Plexcitons 粒子間的相互作用主要通過其中的激子組分進行，且粒子間相互作用的物理機制主要有三種（見圖3）：（Ⅰ）交換排斥作用，（Ⅱ）態填充飽和作用，以及（Ⅲ）激發退相作用。

其中，退相作用是粒子間發生相互作用最主要的形式。這是由于金屬納腔具有亞波長尺度的光學空間壓縮能力，使得極化激元粒子在空間上互相靠近，碰撞作用增強，且最終以高階相互作用的形式呈現。相比于 WS? 中激子間的相互作用，研究團隊發現 Plexcitons 粒子間相互作用強度有了接近十倍的增強，進一步說明了 Plexcitons 體系具有可觀的粒子相互作用強度。

光學非線性操控

得益于 Plexcitons 粒子間這一強烈的相互作用，結合 Ag ND-WS? 異質體系的方便可調性。研究團隊在該固態結構中實現了對系統光學非線性吸收特性的可控設計，如圖4所示。通過改變耦合強度，實現了對非線性吸收曲線強度的調控（見圖4(a,b)）；通過改變共振位置，實現了反飽合吸收信號與飽和吸收信號之間的切換（見圖4(c,d)）。這種可強烈的，可操控的光學非線性表現使得Plexciton成為了研究室溫光學非線性器件的理想平臺，將進一步促進極化激元光物理及應用的發展。

圖4：Ag ND-WS? plexciton器件線性與非線性光學響應的調控。
(a-b) 空間絕緣層厚度調控的穩態反射光譜 (a) 與非線性吸收特性 (b)。
(c-d) 納米圓盤大小調控的穩態反射光譜 (c) 與非線性吸收特性 (d)。

總結與展望

通過系統性地研究了 Plexcitons 非線性光學響應，該團隊研究人員從實驗上證實了Plexcitons在保持室溫穩定的同時，還擁有強烈的粒子間相互作用，并成功在該體系中實現了對光學非線性吸收特性的有效調控。這一結果為光學非線性器件的研發提供了新的思路，有望促進全光邏輯器件中的光開關和全光神經網絡中的非線性激活函數器件的發展。

論文信息

Tang, Y., Zhang, Y., Liu, Q. et al. Interacting plexcitons for designed ultrafast optical nonlinearity in a monolayer semiconductor. Light Sci Appl 11, 94 (2022).

https://doi.org/10.1038/s41377-022-00754-3

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