撰稿 | 張亞（日本東京農工大學 副教授）、杜少卿（日本東京大學 特任助教）

注：本文由課題組（論文作者）投稿

太赫茲波是一種位于微波和紅外線之間的兼具電磁波和光學特性的特殊電磁波。太赫茲波能夠深入地穿透到材料的內部測量材料的特性，因此在表征材料的電子性質上有著廣泛的研究和應用。

太赫茲波不僅穿透性強，而且光子能量很小，對人體和生物樣品幾乎沒有任何傷害，因而在生物樣品的成像和安防領域的應用上比傳統的X射線更具優勢。

此外，太赫茲光子的能量與各種量子結構和納米材料的量子化能量范圍一致。這種特性可以用于表征甚至控制等各種重要的量子納米材料的量子狀態，比如量子點、碳納米管、納米線的電子狀態和單分子的振動狀態。因此，太赫茲光譜技術在納米材料和量子技術領域的應用有極大的潛力。

近年來，量子納米器件的日新月異的發展來帶來了對太赫茲技術的新需求，那就是在使用太赫茲技術在納米尺度上研究單個納米器件的特性。比如要將納米器件用于量子通信與計算，必須了解單個量子納米結構的電子結構和動力學性質。

然而，實現納米領域的太赫茲光譜測量非常困難。它需要大幅突破太赫茲波的衍射極限將太赫茲波聚焦到納米領域，并測量出單個納米結構的微小的太赫茲吸收。太赫茲波的波長很長，有幾十到幾百微米，比一般而言的納米結構大幾千到幾萬倍。所以傳統的太赫茲光譜只能測量毫米級、厘米級的大樣品。對于納米結構，只能通過測量數以億計樣品的總吸收來進行分析，而無法對單個納米器件進行表征。

圖1：毫米級，微米級和納米級的太赫茲光譜技術（圖源：Light: Advanced Manufacturing）

為了克服太赫茲衍射極限的影響，一些科學家將太赫茲光源、太赫茲的波導和太赫茲探測器集成在小小的芯片上。與傳統的自由空間測量系統相比，片上太赫茲光譜系統用波導替代自由空間傳遞太赫茲信號，有效地將樣品尺寸減小到亞波長范圍，即可以測量數十微米級別的樣品。但是，片上的太赫茲系統仍然遠遠不足以測量納米尺度的樣品。

最近，由日本東京農工大學的張亞副教授，日本東京大學生產技術研究所的杜少卿博士、平川一彥教授組成的研究團隊在 Light: Advanced Manufacturing 上發表綜述文章 Deep-nanometer-scale terahertz spectroscopy using a transistor geometry with metal nanogap electrodes。

該綜述系統總結和介紹了深納米太赫茲光譜技術的新進展，并評估了這項新技術的未來應用潛力和進一步發展需要克服的挑戰。

目前的深納米領域太赫茲光譜技術主要分為三種：

1. 散射式太赫茲掃描近場探測法(THz s-SNOM)

2. 太赫茲近場掃描隧道顯微鏡法(THz-STM)

3. 太赫茲單電子隧道光譜法（THz-SETS）

這三種技術將太赫茲電磁波通過掃描探針或納米電極聚焦到納米領域，并通過探測散射的太赫茲波或太赫茲激發的光電流實現單個納米結構的太赫茲響應。

這篇綜述論文重點介紹了由該團隊開發的THz-SETS 技術。與THz s-SNOM 和THz-STM需要昂貴復雜的掃描探針設備不同，THz-SETS使用簡單的納米電極來測量太赫茲光譜，具有超高的檢測靈敏度，可實現深納米級的太赫茲探測。

太赫茲單電子隧道光譜法（THz-SETS）

如前所述，納米級太赫茲技術需要克服兩大難題：

a. 如何超越衍射極限將太赫茲光聚焦于一個納米結構上?

b. 該如何高靈敏地探測到極度微弱的吸收信號?

對于第一個難題，研究團隊運用太赫茲天線耦合納米間隙電極的方法，將波長約100微米的太赫茲波聚焦在偶極子天線正中間的納米結構上，大大超越了衍射極限。此外，將偶極子天線的兩翼作為電極使用，通過測量隧穿過樣品的太赫茲光電流實現超靈敏探測，克服了第二個難題。

圖2：太赫茲單電子隧道光譜法（THz-SETS）（圖源：Light: Advanced Manufacturing）

與其他兩種納米級太赫茲光譜技術相比，THz-SETS多了一個背柵電極用于調控樣品的費米能級（電化學勢能）使其更加靠近金屬電極上的費米能級。通過這種調制，電子隧穿所需克服的能隙量級大大降低，在弱光源照射下同樣可以實現太赫茲光譜檢測。此外，背柵電極的調控功能也使得該技術可以在自由地調制納米材料中的電子數，研究不同電子數下的納米材料特性。

THz-SETS用于表征低維量子材料的具體步驟

如圖3所示，THz-SETS的測量系統由太赫茲干涉光路與單電子晶體管結構兩部分組成。通過硅透鏡將兩束時間相干的太赫茲脈沖聚焦到單電子晶體管。而后通過單電子晶體管兩側的偶極子天線形成太赫茲波的二次聚焦，激發納米間隙中納米材料的電子躍遷或分子的振動。

圖3：THz-SETS在量子點、納米線、碳納米管、和單分子結上應用時樣品的SEM圖（圖源：Light: Advanced Manufacturing）

對于大小在幾十到幾百納米范圍內的樣品，研究團隊使用了標準電子束光刻法制備納米電極，并直接耦合到單個的被測納米結構上。對于單分子尺度的樣品，團隊使用了電遷移斷裂法產生納米間隙，該方法可打破目前常規半導體制備的尺寸極限，制備出1納米至亞納米尺度的間隙電極，再通過電子輸運測試確認捕獲分子的情況。

基于THz-SETS的量子動力學研究

這一部分中，該論文展示了使用THz-SETS技術測量兩種典型的納米結構的太赫茲光譜的例子：分別是數十納米大小的InAs 量子點和~1nm大小的富勒烯分子。這些例子表明THz-SETS 可以作為探索太赫茲納米科學的有效的工具。

圖4展示了使用THz-SETS得到的單個的InAs量子點的太赫茲光電流譜。該光電流來自于量子點內的量子化能級之間的電子躍遷。同時，通過使用背柵電極調制量子點內的費米能級，可以精細地分辨出量子點形狀的不對稱所帶來的能級分裂。這些信息對于使用量子點開發太赫茲探測器和單光子源至關重要。

圖4 基于THz-SETS技術在量子點中觀察到的內能級間轉換（圖源：Light: Advanced Manufacturing）

如圖5所示，研究團隊在單個富勒烯分子中觀察到2meV（約0.5THz）的太赫茲響應，該信號來源于富勒烯球與金屬電極之間的“質心振蕩”。當富勒烯內嵌入一個金屬原子后，光譜信號的位置和譜寬都發生了較大的變化，這反映了內嵌單個原子的混沌運動。這些結果表明THz-SETS技術所具備的超高靈敏度，足以感知單個分子乃至單個原子的響應。

圖5：基于THz-SETS技術觀察到的單分子運動和單原子運動（圖源：Light: Advanced Manufacturing）

未來展望

上述的測量結果顯示出，深納米太赫茲光譜技術具有納米和亞納米級別的超高空間檢測能力以及單電子吸收級別的超高靈敏度。這種能力對于未來表征量子納米器件以及復雜的有機分子和生物分子極具潛力。

然而，三種深納米太赫茲光譜技術都還各有重要的問題需要解決。

基于掃描探針的THz s-SNOM 和THz-STM可以方便地對納米結構的成像，但在極小尺度(~1nm)上，它們都缺乏一個柵電極來調制樣品的電子態；

基于晶體管結構的THz-STS可以容易地調制樣品的電子態，但它缺乏對樣品進行成像的能力。

因此，有必要將這兩類測量方法結合起來實現更加通用的深納米太赫茲光譜技術。

在未來，深納米太赫茲光譜技術預期可以應用在納米器件的量子態控制上。它可以將量子信息在電子和太赫茲光子之間傳遞，成為量子信息處理的新選項。此外，非線性太赫茲光學也將是一個重要的應用方向。深納米太赫茲光譜技術可以把太赫茲波壓縮到波長的幾萬分之一的程度，將空間的太赫茲場強增強幾百萬倍。這種技術與強太赫茲脈沖技術相結合將帶來前所未有的太赫茲強電場，在表征和改變材料的結構上發揮重大作用。

| 論文信息 |

Zhang et al. Light: Advanced Manufacturing (2021)2:31

https://doi.org/10.37188/lam.2021.031

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編輯 | 趙陽