撰稿 | 陳文（瑞士洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院）

說明 | 本文來自課題組（論文作者）投稿

光作為一種電磁波，其振動特性可以用頻率來表示。我們的眼睛可以看見400到750太赫茲（每秒千億次振動）的電磁波，這個波段的光被定義為可見光。在不同頻率的光中，可見光與近紅外光的相關(guān)探測及其應(yīng)用最為廣泛與成熟，已深入到我們的日常生活的方方面面。例如，通常手機里的光傳感器探測范圍可達300太赫茲。而光纖網(wǎng)絡(luò)傳輸相關(guān)的探測器對200太赫茲的電磁波較為靈敏。

從一百到幾個太赫茲的范圍被定義為中紅外到遠紅外波段。盡管紅外光往往內(nèi)含可見光所不具有的豐富的信息，其低得多的光子能量不足以被人眼以及通常的相機所識別。例如，體表溫度為20攝氏度的人體發(fā)射出來的紅外光頻率可達10太赫茲，而觀測其信息則需要借助熱成像儀等非常規(guī)探測器。此外，化學(xué)物質(zhì)與生物組織通常在中紅外波段具有特征吸收帶，對它們的遠程無損的識別與表征往往依賴于紅外光譜分析。同時，紅外光探測在天文學(xué)的研究中也扮演著非常重要的角色。

然而，現(xiàn)有的商用紅外探測器不但造價高昂，其探測靈敏度也遠低于可見波段的半導(dǎo)體探測器，后者的單光子測量已經(jīng)較為成熟。此外，紅外探測器對熱噪聲非常敏感，通常需要工作在低溫下以維持足夠的信噪比，這些限制使其遠不能滿足人們對弱信號探測的需求。

圖1：分子光力納米腔藝術(shù)效果圖

近日，來自瑞士洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院、武漢工程大學(xué)，西班牙巴倫西亞理工大學(xué)以及荷蘭原子與分子物理學(xué)研究所的研究團隊，以“Continuous-wave frequency upconversion with a molecular optomechanical nanocavity“為題在 Science 上發(fā)表文章。

研究人員驗證了一種全新的中紅外光探測方案：利用金屬納米共振腔與分子的耦合器件將中紅外光上轉(zhuǎn)換為可見光，使其可以被常規(guī)的半導(dǎo)體探測器所探測。這一過程在保持紅外光所攜帶的光子信息不變（相干過程）的前提下，提高了光子的頻率以及能量，使得目標光子更容易被探測到，被稱為相干光子頻率上轉(zhuǎn)換探測。

頻率上轉(zhuǎn)換作為一種非線性光學(xué)過程，早在激光問世不久后就被發(fā)現(xiàn)；通常的實現(xiàn)方案是將紅外光與可見光合成為一束新的可見光，其頻率為兩者之和（和頻過程）。在以往的應(yīng)用中，要實現(xiàn)高效率的中紅外光上轉(zhuǎn)換，需要使中紅外光、可見光與上轉(zhuǎn)換光之間的傳播滿足相互匹配條件。這種基于動量匹配的過程，往往涉及到復(fù)雜和困難的光路與材料設(shè)計，而且通常需要借助昂貴的高功率脈沖光源，不利于其更廣泛的應(yīng)用。

在這一篇工作中，研究者設(shè)計了一種“金納米顆粒/單層分子/納米凹槽“的復(fù)合天線結(jié)構(gòu)來回避了因動量不匹配而導(dǎo)致的上轉(zhuǎn)換效率損失。其中分子作為上轉(zhuǎn)換過程的媒介，吸收中紅外信號光并將其轉(zhuǎn)換為分子的振動模式。緊接著通過照射另一束可見光（泵浦光），將這種攜帶中紅外光信息的振動模式轉(zhuǎn)換為可見信號光，這一過程被稱為反斯托克斯拉曼散射。最終研究者通過常規(guī)光譜儀收集頻率上轉(zhuǎn)換后的拉曼散射信號，從而實現(xiàn)了中紅外光的探測。

圖2：分子光力納米諧振腔的原理演示圖。中紅外的信號光通過分子的紅外吸收過程，轉(zhuǎn)換為分子的振動模式，再通過反斯托克斯拉曼散射過程，與另一束可見光經(jīng)由和頻過程，產(chǎn)生上轉(zhuǎn)換的可見光，最終被常規(guī)的探測器所探測。而分子被置于中紅外-可見等離激元雙共振的納米天線中（白色虛線），使得該上轉(zhuǎn)換過程的轉(zhuǎn)換效率被大幅度提升13個數(shù)量級。

為了大幅度提高上轉(zhuǎn)換效率，器件被設(shè)計為紅外-可見光頻率雙共振的結(jié)構(gòu)，使得中紅外天線與可見光天線在空間上相互耦合。通過利用雙波段的等離激元共振效應(yīng)，入射中紅外信號光與泵浦光被同時匯聚到只有一納米左右的單分子層上。

這種被極度束縛的光場遠遠突破了光的衍射極限，其納米尺度的模式體積使得光場與分子的相互作用效率大幅提升：其中分子的紅外吸收強度提升了4個數(shù)量級，分子的拉曼散射強度提升了9個數(shù)量級，因此最終的上轉(zhuǎn)換效率相對于自由空間有了13個數(shù)量級的提升。

其實驗結(jié)果與同一團隊之前提出的 “分子光力學(xué)（molecular optomechanics）“理論模型相吻合。這種巨大的增強效果也使得實驗上單個納米器件的紅外連續(xù)光探測極限達到亞微瓦（千萬分之一瓦特）的量級。

將分子光力納米腔用于中紅外連續(xù)光探測，是將“表面增強拉曼散射（SERS）”、“表面增強紅外吸收（SEIRA）”以及“腔量子光力學(xué)（cavity quantum optomechanics）“有機結(jié)合的產(chǎn)物，其靈敏度還有廣闊的提升空間，且理論上可以達到單光子探測級別。而單光子級別靈敏度的實現(xiàn)，將會進一步推動這種分子光力納米腔平臺的發(fā)展，并開拓一些新的量子物理實驗，例如實現(xiàn)新型的光學(xué)相干態(tài)以及量子態(tài)操控，并且具有量子計算方面具有潛在應(yīng)用價值。

論文信息：

Chen W., Roelli P., Hu H., et al. Continuous-Wave Frequency Upconversion with a Molecular Optomechanical. Science 374, 6572 (2021)

https://doi.org/10.1126/science.abk3106

監(jiān)制 | 趙陽

編輯 | 趙唯

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