編者按

近日，中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所王元生研究員和林航研究員帶領(lǐng)的光功能材料研究團(tuán)隊(duì)在《發(fā)光學(xué)報(bào)》發(fā)表了題為“Lu?SrAl?SiO??:Ce3?熒光微晶玻璃膜-藍(lán)寶石復(fù)合材料及其激光照明應(yīng)用”的論文。

該工作基于高溫固相反應(yīng)法和低溫共燒法制備了一種鑲嵌Lu?SrAl?SiO??: Ce3?熒光粉的新型微晶玻璃膜-藍(lán)寶石復(fù)合熒光轉(zhuǎn)換材料，其性能優(yōu)異，有望應(yīng)用于激光照明領(lǐng)域。

為使廣大發(fā)光同仁了解該課題組近年來在這一領(lǐng)域開展的相關(guān)工作，課題組應(yīng)編者邀請撰寫了本篇報(bào)道。

撰稿 | 林航、林世盛、王元生

近年來，高端車前大燈、工礦燈、廣場/機(jī)場/港口高桿燈、搜索燈、投影儀等超高光通量（＞1 000 lm）照明光源的市場需求越來越龐大，對高功率密度白光固態(tài)照明技術(shù)提出了新要求。

正廣泛使用的白光發(fā)光二極管（LED）已然不是上述應(yīng)用場合的最佳選擇——LED藍(lán)光芯片在大驅(qū)動(dòng)電流下不可避免地會(huì)產(chǎn)生由電子-空穴俄歇復(fù)合所主導(dǎo)的“效率驟降”現(xiàn)象；為提高亮度，不得不采用芯片集成模塊化或燈具集成模組化方式，勢必帶來“光效下降、穩(wěn)定性劣化、設(shè)計(jì)復(fù)雜”等一系列技術(shù)問題。

相比之下，激光二極管（LD）具有顯著優(yōu)勢：單位面積發(fā)光亮度高，不存在“效率驟降”問題（單顆LD功率密度高達(dá)25 kW/cm2時(shí)仍可維持高電光轉(zhuǎn)換效率），準(zhǔn)直性好，特別適用于光學(xué)擴(kuò)展量小的定向光源。

然而，高能量密度藍(lán)色激光會(huì)使熒光轉(zhuǎn)換體產(chǎn)生嚴(yán)重?zé)峋奂瑢?dǎo)致熒光熱猝滅，產(chǎn)生發(fā)光熱飽和；同時(shí)，高光子通量強(qiáng)輻射會(huì)引起由激活離子基態(tài)漂白或非線性上轉(zhuǎn)換過程主導(dǎo)的發(fā)光光飽和。如何從材料/器件結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)上入手克服上述問題，是構(gòu)建超高亮度激光驅(qū)動(dòng)白光光源的關(guān)鍵。

為此，中科院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所王元生、林航研究員團(tuán)隊(duì)開展了系列工作，聚焦于成本低廉、工藝路線簡單、設(shè)計(jì)彈性大、光譜“寬幅”可調(diào)的熒光微晶玻璃體系，系統(tǒng)研究了玻璃組分、共燒工藝對材料微觀結(jié)構(gòu)的影響，初步探明該復(fù)相體系中熱致飽和與光致飽和機(jī)理，通過引入熱傳導(dǎo)/光散射介質(zhì)，實(shí)現(xiàn)微區(qū)熱場/光場調(diào)控，研制出系列高發(fā)光飽和閾值的石榴石結(jié)構(gòu)/氮（氧）化物熒光微晶玻璃塊體/薄膜，并構(gòu)建了相應(yīng)的高品質(zhì)激光照明與顯示光源。

設(shè)計(jì)新型低熔點(diǎn)玻璃體系SiO?-B?O?-Al?O?-Na?O-MgO-ZnO-CaO-BaO，低溫共燒合成高效發(fā)光Y?Al?O??:Ce3?、La?Si?N??:Ce3?熒光微晶玻璃塊體（內(nèi)量子效率可達(dá)94%）。通過構(gòu)建“熒光色輪”，經(jīng)旋轉(zhuǎn)加速與空氣間熱傳導(dǎo)、實(shí)現(xiàn)“脈沖式激發(fā)”，從而大大降低微區(qū)光斑溫度，提高了發(fā)光飽和閾值。基于反射式光路，Y?Al?O??:Ce3?微晶玻璃的光通量可達(dá)2580 lm@23W/mm2。

為了進(jìn)一步提高材料發(fā)光品質(zhì)，實(shí)現(xiàn)暖白光輸出，提出采用圖案化疊層結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，將CaAlSiN?:Eu2?紅色熒光微晶玻璃以膜層形式與Y?Al?O??:Ce3?微晶玻璃塊體復(fù)合，形成一體化復(fù)合材料（圖1）。

圖1 圖案化結(jié)構(gòu)CaAlSiN?:Eu2?PiG膜-Y?Al?O??:Ce3?PiG片一體化復(fù)合材料的樣品照片及實(shí)際照明效果展示

圖案化結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)有效抑制了兩種熒光微晶間的光子重吸收效應(yīng)。構(gòu)建的激光照明原型光源同時(shí)兼具高亮度（>1 000 lm）與較高顯指（~70）。部分結(jié)果已發(fā)表（《發(fā)光學(xué)報(bào)》, 2020, 41（12）：1529-1537）。

/ 拓展閱讀 /

《全無機(jī)熒光微晶玻璃“保駕”高功率固態(tài)照明》

鑒于玻璃基質(zhì)本身熱導(dǎo)率偏低（~1 W/（m·K）），探索將熒光微晶玻璃以薄膜形式與高導(dǎo)熱藍(lán)寶石基板（~30 W/（m·K））復(fù)合，進(jìn)一步減輕激光輻照引起的熱飽和與光飽和效應(yīng)，提高發(fā)光飽和閾值與光源亮度。為此，制備了具有窄帶發(fā)射特性的β-SiAlON:Eu2?微晶玻璃膜-藍(lán)寶石復(fù)合材料，其具有較高的內(nèi)量子效率、高熱導(dǎo)率（可媲美優(yōu)質(zhì)透明熒光陶瓷）和高抗熱猝滅性能。

研究微區(qū)激光-微晶相互作用的結(jié)果表明，發(fā)光飽和現(xiàn)象主要由熱猝滅決定，但由非線性上轉(zhuǎn)換過程所主導(dǎo)的強(qiáng)度猝滅的影響仍不容忽視。進(jìn)一步探索了兩種光源封裝形式，即“藍(lán)光LD+圖案化紅/綠色熒光微晶玻璃”以及“藍(lán)光LD+綠色熒光微晶玻璃+紅光LD”（圖2）。基于后一方案，構(gòu)建了高亮度（光通量1 310 lm，對應(yīng)880 Mcd/m2)、低光學(xué)擴(kuò)展量（~1.5 mm2），寬色域（~112.5%NTSC）的激光投影原型顯示光源（Laser & Photonics Reviews, 2021, DOI: 10.1002/lpor.10.1002/lpor.202100317）。

圖2  β-SiAlON:Eu2?/CaAlSiN?:Eu2?微晶玻璃膜-藍(lán)寶石復(fù)合材料的圖案化樣品照片及對應(yīng)原型光源電致光譜、CIE色坐標(biāo)圖。

除此之外，采用“原位析晶”+“低溫共燒”新技術(shù)路線，獲得了一種新型的鈣鈦礦納米晶發(fā)光微晶玻璃膜-藍(lán)寶石復(fù)合材料（圖3）。

圖3：CsPb X?納米晶發(fā)光微晶玻璃膜-藍(lán)寶石復(fù)合材料在自然光和紫外激發(fā)光下的樣品照片及對應(yīng)原型激光顯示系統(tǒng)構(gòu)建示意圖

受益于玻璃基質(zhì)的魯棒性以及高熱導(dǎo)率藍(lán)寶石基板優(yōu)異的散熱性，該復(fù)合材料具有良好的抗熱沖擊性、抗?jié)裥浴⒛图す廨椪招浴Ｍㄟ^構(gòu)建“熒光輪”，使熱失控效應(yīng)（Thermal-runaway effect）大幅減輕，材料的發(fā)光飽和閾值因此得以提升至7 W/mm2。構(gòu)建的激光投影原型光源具有低光學(xué)拓展量（0.41 mm2）、寬色域（128.4% NTSC，即96.2% Rec.2020）和適中的光通量（174 lm），有望應(yīng)用于微型投影儀（Laser & Photonics Reviews, 2021, DOI: 10.1002/lpor.202100044）。

目前，激光照明/顯示用熒光微晶玻璃膜復(fù)合材料研究已取得一定進(jìn)展，但在基質(zhì)玻璃組分設(shè)計(jì)、微晶-玻璃界面結(jié)構(gòu)優(yōu)化與缺陷控制、復(fù)相介質(zhì)熱場/光場調(diào)控（如引入熱傳導(dǎo)介質(zhì)/光散射中心/光子晶體膜）等方面仍存在許多不足；

在發(fā)光飽和基礎(chǔ)理論、微區(qū)光/熱效應(yīng)等方面的研究也亟待加強(qiáng)；

需重點(diǎn)研制高發(fā)光飽和閾值的青光、紅光熒光微晶玻璃體系，實(shí)現(xiàn)高品質(zhì)全光譜激光照明光源；

此外，激光照明測試結(jié)果受光斑尺寸、光路、積分球/探測器靈敏度等諸多因素影響，迫切需要規(guī)范測試標(biāo)準(zhǔn)，實(shí)現(xiàn)不同課題組測試結(jié)果的橫向比較。

論文信息：

王鵬飛, 隋萍, 林世盛, 等. Lu2SrAl4SiO12: Ce3+熒光玻璃陶瓷膜-藍(lán)寶石復(fù)合材料及其激光照明應(yīng)用[J]. 發(fā)光學(xué)報(bào), 2021, 42(10):1493-1501. DOI：10.37188/CJL.20210152

論文地址：

http://cjl.lightpublishing.cn/thesisDetails#10.37188/CJL.20210152

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監(jiān)制 | 郝振東，趙陽

編輯 | 趙唯

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